Článek
Salmond stál v čele strany usilující o samostatnost Skotska 20 let od roku 1990 do rok 2014 s pauzou v letech 2000 až 2004. Za jeho vedení SNP posílila. V letech 2007 až 2014 zastával první funkci prvního ministra Skotska, což je v podstatě funkce premiéra, neboť vede skotskou regionální vládu.
V roce 2014 vedl neúspěšnou kampaň za nezávislost země na Velké Británii. Voliči tehdy v referendu rozhodli o pokračování svazku s Londýnem. Proti skotské samostatnosti hlasovalo 55,3 procenta skotských voličů a pro 44,7 procenta.
Po neúspěšném referendu ho vystřídala v čele strany Nicola Sturgeonová, která se stala skotskou premiérkou.